Las colecciones que alberga la Biblioteca Histórica contienen unos 3.000 manuscritos, 728 ejemplares incunables, y un volumen de impresos de los siglos XVI a XVIIII que se aproxima a los 100.000. Existe además un Gabinete de estampas donde se reúnen una colección de grabados sueltos y libros de estampas.
Estas colecciones proceden en su mayoría de las instituciones de enseñanza que a lo largo de su historia han conformado la actual Universidad Complutense: Colegios de Alcalá (Colegio Mayor San Ildefonso y otros Colegios Menores) Reales Estudios de San Isidro, Real Colegio de Medicina de y Cirugía de San Carlos, Real Colegio de Farmacia de San Fernando, Escuela de Veterinaria, Escuela Superior de Diplomática o Escuela Superior de Pintura,Escultura y Grabado, etc. Este fondo bibliográfico se ha visto enriquecido con la aportación de importantes bibliotecas privadas, como la colección donada por el Profesor D. José Simón Díaz, con numerosas obras de literatura, historia y bibliografía.
El
Catálogo de Fondo Antiguo permite la consulta de aproximadamente un 30% del fondo bibliográfico que se conserva en la Biblioteca Histórica. El resto de los fondos se encuentran disponibles en los ficheros manuales en la sala de lectura, ordenados por las colecciones de procedencia, hasta que finalice el proceso de conversión retrospectiva actualmente en curso.
El
Catálogo de la Biblioteca Digital Dioscórides reúne alrededor de 2.500 libros digitalizados a texto completo además de un acceso directo a la base de datos de grabados, creada a partir de las ilustraciones incluidas en los libros.
La colección de Referencia y la formada por la Biblioteca de D. José Simón Díaz, están accesibles desde el Catálogo de la biblioteca
CISNE.